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詳談脫氯特性及其動力學分析（1）

　　摘要:考察了二級生物處理出水經氯消毒后采用脫氯的效果。結果表明,在氯消毒后初始余氯為10mgCl2/L的條件下,當反應時間為60min、投量由理論投加量的增加至500%時,余氯去除率由41.2%增加到95.5%。脫氯過程為分步反應:在初的1min內,余氯脫除速率快;反應1min后,自由氯脫除呈現零級反應,一氯胺、有機氯胺為一級反應;自由氯脫除速度快于一氯胺和有機氯胺,無機氯胺和有機氯胺是脫氯反應速率的限制因素。當以作為脫氯劑時,采用普通活性污泥法的污水處理廠需通過提高硫　　代投加量來實現快速脫氯,而采用生物脫氮工藝且硝化效果良好的污水處理廠只要保證足夠的脫氯反應時間即可實現很好的脫氯效果。

　　氯對致病微生物有很強的滅活作用,因而被廣泛用于污水處理廠出水的消毒。然而,在加氯消毒殺滅水中病原微生物的同時,氯也會與水中的有機物反應而生成有誘變致癌作用的消毒副產物(DB-Ps),如三鹵甲烷(THMs)等,對人類和水生生物產生長期毒性影響[1]。氯消毒過程不僅會產生消毒副產物,氯消毒出水還含有一定濃度的余氯,直接排入水體將對魚類或水生生物造成毒性影響[2],故美國國家環保局規定,排入水體的尾水總余氯<0.16μmol/L(0.011mg/L,以Cl2計)[3]。為滿足美國國家環保局對尾水余氯的要求,美國許多污水處理廠都安裝了脫氯設施。我國暫無此標準,只在《污水綜合排放標準》(GB8978—1996)中規定采用加氯消毒的醫院污水的余氯為0.5mgCl2/L。　　脫氯工藝是將加氯消毒后污水中的總余氯去除,使尾水中余氯和消毒副產物的潛在毒性降至小。典型的脫氯工藝是添加過量的二氧化硫等還原性藥劑(如亞、亞氫鈉、)[4]。

         筆者對的脫氯特性及其影響因素進行了分析。

　　材料與方法

　　1·1試驗方法　　采用燒杯法,取二沉池出水投加10mgCl2/L的　　次氯酸鈉消毒30min,然后投加一定量的脫氯劑使　　總體積為5L(控制投藥量不超過總體積的2%),用　　數控攪拌機攪拌,轉速為600r/min,脫氯時間為30　　~60min,選擇一定的時間點測定余氯和細菌學指　　標(大腸菌群及細菌總數)。

　　1·2指標分析方法　　常規試驗指標測定方法參見國家環保局編制的　　《水和廢水監測分析方法》。其中余氯:DPD-　　亞鐵銨滴定法;細菌總數:營養瓊脂培養基培養計數　　法;大腸菌群:多管發酵法。

　　1·3試驗水質　　試驗水樣為上海市某水質凈化廠(采用活性污　　泥法)的二沉池出水,其水質情況見表1。　　表1上海某水質凈化廠二沉池出水水質　　Tab.1Characteristicsofsecondaryclarifiereffluent　　項　　目　　COD/　　(mg·　　L-1)　　氨氮/　　(mg·　　L-1)　　有機氮/　　(mg·　　L-1)　　pH　　SS/　　(mg·　　L-1)　　細菌總數/　　(104個·　　mL-1)　　大腸菌群/　　(105個·　　L-1)　　數　　值　　16.28~　　34.12　　2.13~　　12.09　　2.30~　　3.52　　6.6~　　7.5　　30~　　50　　2.3~　　3.8　　1.1~　　8.9　　經消毒處理30min后,其出水細菌總數<100　　個/mL,大腸菌群<3個/L。

　　1·4試劑　　消毒劑:次氯酸鈉。安替福民溶液,化學純,配　　成2000mgCl2/L,現配現用。　　脫氯劑:Na2S2O3。分析純,配成2%,現配現　　用。

　　2、結果與討論

　　將加入到經氯消毒的二沉池出水　　后,其將與水中氯反應,反應式如下:　　Na2S2O3+4Cl2+5H2O=8HCl+2NaHSO4　　(1)

　　2·1污水脫氯結果　　試驗中,根據實際的余氯量按理論投加量的　　~500%投加。不同投　　加量下的污水脫氯試驗結果見圖1,投加500%硫代　　脫氯水中余氯組分的變化情況見圖2。

圖1【脫氯結果】　　　圖2【500%脫氯時的組分變化】

　　由于二級生物處理出水中含有一定量的氨氮和有機氮,經次氯酸鈉消毒后出水中基本無自由氯,余氯主要以無機氯胺(一氯胺、二氯胺、三氯化氮)和有機氯胺為主。采用DPD-亞鐵銨滴定法測定余氯時,無法區分有機氯胺和無機氯胺,測定結果的一氯胺和二氯胺分別包括了水中一氯取代和二氯取代的有機氯胺。測定結果表明,出水余氯以一氯胺為主,存在少量二氯胺,而無三氯化氮。

　　當反應時間為60min、投加比例由增加至500%時,余氯去除率由41.2%增加到95.5%,且大部分余氯的脫除在初的1min內完成,之后余氯量的削減十分緩慢,而無法迅速脫除的余氯以一氯胺為主。通常認為,脫氯反應是瞬時發生的,因而水中不會再有余氯。然而也有研究表明[5],亞鹽的脫氯反應是分兩步進行的:90%　　的氯在與亞鹽接觸的初2min內被去除,另外10%的脫氯反應速度緩慢,反應常數大約為0.026min-1。

　　GeorgeR.Helz.等人的試驗表明,含四價硫元素藥劑的脫氯工藝去除了87%~98%的余氯,但其余的2%~13%不僅減少得極為緩慢,也大大超出了USEPA的標準。由動力學依據推斷,組成這些抗S(Ⅳ)的余氯的成分可能是被氯化的有機　　氯胺,它們具有很強的憎水性,對受納水體的生物體十分有害。因為脫氯藥劑對標準檢測方法的干擾,　　過去人們一直忽略了這些抗S(Ⅳ)的余氯[3]。無機和有機氯胺的存在,不僅使消毒效果變差,還影響了脫氯過程的進行,使得脫氯無法達到預期目的,因此有必要就脫氯劑脫除水中自由氯、無機氯胺、有機氯胺的性能分別進行研究。

　　2·2自由氯、有機氯胺和無機氯胺的脫除

　　2.2.1對自由氯的脫除效果　　在純水中投加NaClO(10mgCl2/L),99.8%的　　氯以自由氯形式存在。圖3列出了投加(理　　論投加量)的自由氯脫除結果,反應30　　min后余氯值就降至0.18mg/L,去除率為98.2%。　　可見,脫除水中自由氯的效果很好,即自　　由氯不是限制其脫氯效果的因素。

　　2.2.2對有機氯胺的脫除效果,在純水中以1∶10(質量百分比)投加次氯酸鈉(10mgCl2/L)和甘氨酸,甘氨酸在水中生成有機氯　　胺,再根據實際的余氯量按理論投加量的~600%投加。結果表明,反應30min后　　對有機氯胺的脫除率由20.8%增加到95.7%(其脫氯過程與污水的相似),說明有機氯胺是脫氯效果　　的限制因素之一。

　　2.2.3對一氯胺的脫除效果在純水中以1∶5(質量百分比)投加次氯酸鈉(10mgCl2/L)和NH4C,l生成以一氯胺為主的無機氯胺,再根據實際的余氯量按理論投加量的~600%投加。結果表明,反應30min　　后,隨投加比例由增加至600%,對一氯胺的脫除率由25.3%增加到。這說明一氯胺也是脫氯效果的限制因素之一。

　　無機氯胺和有機氯胺是脫氯效果的限制因素,當投加量較少時(),對　　水中自由氯的脫除效果較好,無機氯胺和有機氯胺會大量殘留;提高投加量(500%以上)則可迅速脫　　除無機氯胺和有機氯胺。

　　2·3脫氯動力學分析分別對水中的自由氯、一氯胺、有機氯胺及二級生物處理出水總余氯進行脫除試驗,發現硫代　　鈉對它們的脫除速率是不一樣的。在脫氯反應的初1min內,隨著投加量的增加(500%)則被脫除的　　余氯量顯著增加,能去除大約90%的余氯;1min后,剩余余氯的脫除很慢,這部分余氯的脫除可以用　　反應動力學方程來描述。